Лаура Смет народилася 15 листопада 1983 року у сім'ї французької акторки Наталі Бай та співака Джонні Голлідея. Її батьки розлучилися через три роки після її народження, і Лаура виховувалася матір'ю. Закінчивши школу, у 16 років Лаура Смет вибрала акторську професію і відвідувала заняття актора Реймона Аквавіви. Влітку 2002 року Лаура Смет брала участь у роботі творчої майстерні кінематографістів-початківців. Тут їй поталанило грати в одному фільмі з Крістін Скотт Томас. Свою першу роль Лаура Смет отримала у Ксав'є Джаннолі. У 2003 році Смет зіграла головну роль хворої на рак Шарлоти у драмі Джаннолі «Пристрасні тіла». Критика добре оцінила цю роль, і у 2004 році Смет була номінована на французьку премію «Сезар» як найперспективніша акторка, а також отримала приз Ромі Шнайдер — французьку кінопремію для молодих акторів.
Після успіху її першого фільму Лаура Смет у 2003 році знялася у фільмі Фредеріка Фонтейна«Дружина Жиля» у провідній ролі другого плану — молодшої сестри героїні Еммануель Дево. Роком пізніше Лаура Смет зіграла у фільмі Клода Шаброля«Подруга нареченої», що забезпечило акторці міжнародну популярність. У трилері її партнером став Бенуа Мажимель, від героя якого Сента у виконанні Лаури Смет на доказ любові вимагає здіснити вбивство.