У дорослому футболі дебютував 1959 року виступами за команду клубу «Левскі», в якій провів два з половиною сезони, взявши участь у 23 матчах чемпіонату.
1963 року повернувся до клубу «Левскі», за який відіграв 8 сезонів. Більшість часу, проведеного у складі «Левскі», був основним гравцем атакувальної ланки команди і одним з головних бомбардирів команди, маючи середню результативність на рівні 0,67 голу за гру першості. Всього зіграв 247 матчів в чемпіонаті Болгарії і забив 150 голів. У Кубку Болгарії — 35 матчів, 20 голів, а в Єврокубках — 23 матчі, 19 голів.
В історію увійшли матчі Кубка європейських чемпіонів сезону 1965/66, коли «Левскі» грав проти зіркової «Бенфіки», де грав блискучий Ейсебіо. У першому матчі в Португалії була зафіксована нічия 2:2, а в матчі-відповіді болгари програли з рахунком 2:3, і, що примітно, три голи з чотирьох забив Гунда, як прозвали вболівальники Георгі Аспарухова. Європа заговорила про нову зірку, португальці хотіли купити собі цього форварда, але комуністичний уряд Болгарії не дав дозвіл на це.
6 травня1962 року дебютував в офіційних матчах у складі національної збірної Болгарії в грі проти збірної Австрії (0:2). Влітку того ж року він був заявлений на чемпіонат світу 1962 року у Чилі, ставши наймолодшим гравцем у заявці болгар. Георгі забив єдиний гол Болгарії на турнірі у грі проти Угорщини (1:6). Чотири роки по тому на чемпіонаті світу 1966 року в Англії Аспарухов знову забиває єдиний гол Болгарії на турнірі, і знову в грі проти збірної Угорщини (1:3)
1970 року у складі збірної втретє і востаннє пробився на «мундіаль», цього разу у Мексиці, де зіграв в усіх трьох матчах, але команда знову не пройшла груповий етап.
30 червня1971 року Георгі зі своїм талановитим одноклубником Ніколою Котковим розбився в автокатастрофі в перевалі Вітіня. Автомобіль «Альфа Ромео» з двома легендарними гравцями рухався на високій швидкості по головній дорозі і врізався у вантажівку, що виїхала з другорядного шляху. На його похорон прийшло 550 000 чоловік.
1990 року стадіон «Левскі» був перейменований на «Георгі Аспарухов», а поряд зі стадіоном був встановлений пам'ятник гравцю.
1999 року газета «Нощен труд» вирішила обрати найкращого футболіста з числа всіх відомих болгарських гравців XX століття. Вибір футболіста проводився за трьома номінаціями: на думку футбольних спеціалістів, на думку болгарських знаменитостей і на думку футбольних фанатів. У всіх трьох номінаціях беззастережну перемогу отримав Георгі Аспарухов, якому було присвоєно це звання посмертно.