Команда була заснована 10 березня1923 року. Першим президентом команди був Хосе Кальдуш Альмеля. Спочатку офіційними кольорами «Вільярреалу» були чорний та білий, але у 1946-му році було прийнято рішення замінити їх на жовтий та синій. 17 червня1923-о року було введено в експлуатацію нинішній стадіон команди — Естадіо де ла Кераміка, а вже 21 жовтня там була проведена перша офіційна гра.
До сезону 1955/56 клуб виступав у нижчих дивізіонах країни, але за підсумками сезону команда вийшла в третій національний дивізіон. В сезоні 1961/62 команда посіла 14 місце з 14-и можливих і знову повернулася в регіональну лігу. Однак там «Вільярреал» затримався недовго, і у сезоні 1966/67 повернувся в третій дивізіон. Після трьох сезонів команда забезпечила собі шлях у другий дивізіон, однак провела там всього два роки, оскільки у сезоні 1971/72 посіла 17-е місце з 17-ти можливих. Після чотирьох не дуже вдалих виступів у третьому національному дивізіоні клуб востаннє повернувся в першу регіональну лігу, але затримався там ненадовго (всього один сезон, 1976—1977) і зміг знову піднятися у Терсеру. З 1987 по 1990 роки команда перебувала в Сегунді Б. Сезон 1990—1991 років став останнім у третьому національному дивізіоні, оскільки за його підсумками посівши 2 місце клуб перейшов у Сегунду Б. Наступного сезону команда виборола собі путівку у Сегунду. Протягом наступних п'яти сезонів клуб посідав місця нижче середини турнірної таблиці ліги.
У сезоні 1997/98 команда посіла четверте місце і за підсумками розіграшу ігор плей-оф вперше за 65 років історії команди вийшла в Ла Лігу. 31 серпня1998 року команда провела свою першу гру в елітному дивізіоні на «Сантьяго Бернабеу», де «Вільярреал» поступився мадридському«Реалу» з рахунком 1:4. Незважаючи на вдалу першу половину сезону команда посіла 18-е місце і повернулася в Сегунду. Сезон 1999—2000 клуб завершив на 3 позиції, повернувши собі право виступати у вищому дивізіоні.
У сезоні 2020/21 «Вільярреал» під керівництвом Унаї Емері здобув перший європейський трофей. У фінальному поєдинку Ліги Європи «Вільярреал» у серії післяматчевих пенальті здолав «Манчестер Юнайтед». Основний та додатковий час поєдинку завершився з рахунком 1:1. У складі «жовтої субмарини» відзначився Херард Морено. У серії одинадцятиметрових «Вільярреал» переміг із рахунком 11:10 — вирішальний пенальті забив голкіпер іспанців Херонімо Рульї.
Іспанія
.svg){kind=small}
.svg){kind=small}
